2020课题组总结 第1篇

目前，对电催化剂的结构进行缺陷调控是电催化领域的研究热点。鉴于此，王双印课题组通过构建纯尖晶石四氧化三钴（Pure Co₃O₄）和富氧缺陷四氧化三钴（VO-Co₃O₄）作为模型催化剂，利用各种原位和准原位表征技术来研究电催化OER过程中缺陷位的动态行为和缺陷催化反应机理。原位阻抗谱（Operando EIS）和Laviron方程测试结果说明，在相对较低的阳极电势下，氧缺陷可以促进低氧化态的钴进行预氧化，说明OER反应前期氧缺陷就已经诱导VO-Co₃O₄表面结构重构。准原位X射线光电子能谱和原位同步辐射X射线吸收谱表征测试结果进一步说明，VO-Co₃O₄的氧缺陷首先与反应物羟基作用，在低的电势下就进行了钴的预氧化和中间体Co-OOH结构的重构和去质子化（J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 12087–12095）。

2020课题组总结 第2篇

王双印教授课题组报道了关于亲核试剂电化学氧化反应，镍基电催化剂的活性起源与设计原理，对亲核试剂电氧化反应的定义、机理以及改性策略进行系统性研究。以β-Ni(OH)₂和NiO为模型催化剂，提出两种不同的NOR机理路径。对于β-Ni(OH)₂和NiO来说，NOR活性中间体分别为含有晶格亲电氧的β-Ni(OH)O和含有吸附亲电氧的NiO(OH)_ads。此外，NOR是一个单电子的两步反应包括电致的电催化剂脱氢反应和自发的亲核试剂脱氢反应。因此基于β-Ni(OH)₂特殊的NOR机理，可通过调整β-Ni(OH)₂的晶格氧配位环境去调控晶格羟基的电化学脱氢的电位从而控制NOR活性（Chem, 2020, 6, 2974-2993）。

2020课题组总结 第3篇

王双印教授团队以β-Ni(OH)₂为模型催化剂，揭示了尿素电化学氧化反应过程中的电催化剂作用机制与尿素分子转化机理。UOR是一个复杂的复合反应，氧化电位下β-Ni(OH)₂产生的电致氢缺陷驱动自发的PCET过程，形成氢缺陷的动态循环。而在PCET过程中，一个尿素分子中的二个氨基依次失去四个质子和电子，同时快速的重排反应使得尿素脱氢中间体分子内自发形成N-N键。这一中间体又会自发且快速地发生水和，形成水和中间体。水和中间体再次经历两次PCET过程和重排反应，最终降解为氮气和二氧化碳（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: ）。

2020课题组总结 第4篇

对催化剂中金属阳离子的配位环境和电子结构进行调节可有效提高其催化活性，如在尖晶石氧化物中，确定钴离子的最佳几何构型对于设计高效的OER电催化剂具有重要意义。王双印团队选取三种尖晶石为模型，通过研究发现，八面体(Oh)中心的Co³⁺位点是OER电催化剂的最佳几何构型，此外，八面体(Oh)和四面体(Td)中心的Co²⁺也可作为活性位点。理论计算表明，O*转化为OOH*是Co³⁺(Oh)的决速步，其能垒最低，有助于提高OER活性（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 4736-4742）。

2020课题组总结 第5篇

钴基尖晶石氧化物被认为是5-羟甲基糠醛（HMF）电化学氧化为高价值化学品的很有前途的催化剂。湖南大学邹雨芹副教授、王双印教授报道了通过分别在Zn²⁺和Al³⁺的四面体位点和八面体位点中选择性地构建模块单元，揭示了Co₃O₄中不同位点的影响。（1）研究发现八面体中的Co³⁺倾向于被氧化成高价的羟基氧化钴作为活性中心，因此具有比四面体Co²⁺更高的HMF氧化活性。（2）在几何位置依赖关系的基础上，通过尖晶石氧化物（CuCo₂O₄）的四面体位置上的Cu²⁺取代进一步提高了其对HMF的氧化活性。与Co₃O₄相比，CuCo₂O₄对HMF的氧化性能提高了4倍（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 19215-19221）。

王双印课题组博士后招聘

根据课题组发展需求，课题组拟招聘博士后若干，鼓励依托课题组申请博士后创新人才支持计划”、“博士后国际交流计划”及各类研究基金。薪资可达15~35万，特别优秀者可直聘湖南大学副教授。有意者请联系：shuangyinwang@ (王老师)。详细招聘信息可参见：

拟招聘方向：电催化，有机合成、燃料电池，电化学工程，光电化学、计算化学，海水电化学

2020课题组总结 第6篇

多相催化在现代工业中占有重要的地位，开发高效、稳定、低成本的催化剂是多相催化研究的一个重要方向。近年来，研究人员发现催化剂的缺陷对其催化活性有着重要影响，并开发出了各种富缺陷的催化剂。然而，缺陷与催化活性之间的构效关系仍有待厘清。王双印教授团队对多相催化中的缺陷化学分别从认识、理解和利用三个方面进行了综述。结合近年来的研究进展，重点介绍了包括催化剂缺陷的基本概念、类型和表征以及高效缺陷催化剂的合成方法，特别是总结了缺陷对催化活性的几种作用机制。最后，对多相催化中的缺陷化学研究进行了总结和展望，以期在缺陷的原位表征、缺陷-催化作用机制的理解和缺陷催化剂的大规模合成等方面有进一步的研究和进步（ACS Catal., 2020, 10, 11082–11098）。

2020课题组总结 第7篇

三氧化钨常作为载体负载铂以合成具有高效析氢性能的铂基催化剂，但其对铂基催化剂催化活性的促进机制尚不清楚。本文通过简单的方法制备了一系列低铂含量的Pt-WO₃催化剂，在酸性溶液中具有优于商业化Pt/C催化剂的质量比活性，达到10 mA/cm²的电流密度时过电位仅为39 mV。通过原位拉曼光谱和电化学阻抗谱表征，发现在电化学过程中三氧化钨发生原位相变成H_xWO₃（钨青铜），且钨青铜能促进析氢反应过程中的质子/电子转移过程从而加速了Pt上的析氢反应动力学。该工作通过原位表征技术跟踪催化剂的结构动态演变，并深入理解了催化剂的结构演变对析氢反应过程中质子/电子转移过程的促进作用，为进一步设计高效、低成本的负载型铂基催化剂提供了一个深入的视角（Nano Energy, 2020, DOI: ）。

（二）有机（生物质）电催化

2020课题组总结 第8篇

作为电池器件的重要组成部分，电极材料决定了电池的综合性能，对电池整体性能起着至关重要的作用。王双印教授团队对电池电极材料缺陷工程的相关研究进展进行了系统评述探讨，重点介绍了不同缺陷类型在金属离子电池、锂-硫电池以及金属空气电池中的应用以及在电极材料中可控构筑缺陷的策略，并深入探讨了缺陷对电极材料的作用机制（Adv. Mater., 2020, 32, 1905923）。